編集モードを終了したタイミングで、というのは難しいと思いますが、getAttributeの逆でsetAttributeがありますので、使えると思います。
http://concrete5.org/api/class-Concrete.Core.Page.Collection.Collection.html

setAttributeで属性が登録できることは確認できたのですが、
登録するタイミングについて、
$('a[data-toolbar-action=check-in]').on('click', function() {
のタイミングで、ajaxでPHPファイルを呼び出す方法を試してみたのですが、
うまくPHPファイルを呼び出すことができません。。。

編集モードを終了したタイミングでというのは難しいとのことですが、
どのタイミングで登録するのが簡単に実装できるでしょうか？
また、その方法をご指導頂けないでしょうか？

とりあえずヒントとして

http://notnil-creative.com/blog/archives/3550

ブログ記事はRouteの使い方の紹介に留まっていますので、実際には属性の変更権限のチェックとCSRF脆弱性対策を必ず行なってください。

ご指導ありがとうございました。
無事属性が登録できました！！

ありがとうございます。